L’histoire musicale des Princes de Chimay est particulièrement riche au XIXe siècle, lorsque les membres de la famille, souvent musiciens eux-mêmes, s’intègrent pleinement dans le monde musical de leur temps et fréquentent assidûment des musiciens de premier plan. Des recherches ont permis d’exhumer plusieurs œuvres inédites ayant un lien étroit avec la famille princière ou même composées par celle-ci. Des œuvres de Charles de Bériot, Maria Malibran, Henri Vieuxtemps, Louisa de Mercy-Argenteau et Alexandre Borodine.